Misaki Suzuhara, 12 anos, acabou de chegar à Tokyo. Ao sair da estação ela vê em um telão a luta entre duas combatentes. Ela imediatamente fica impressionada com a beleza e agilidade de "Athena" que, mesmo sendo pequena, vence. Ela descobre que se trata de Angelic Layer : São bonecas (as Angel - Anjo), de uns 20cm, que lutam em um campo (layer) controladas pela mente de pessoas (o "Deus" da boneca). Misaki se decide a adquirir uma Angel para ela e é ajudada por um misterioso homem que parece conhecer Misaki. Logo Misaki tem sua boneca, que dá o nome de Hikaru. Misaki vai morar com a tia, apesar de sua mãe, que havia daixado a cidade natal para "trabalhar em Tokyo", também mora na cidade. Misaki faz amigos rápido, e também aprende a lutar no "Angelic Layer" já ganhando na primeira tentativa.