Charlotte handelt von einer kleinen Anzahl an Jugendlichen mit übersinnlichen Fähigkeiten, die in der Pubertät auftreten können. Protagonist Yu Otosaka verwendet diese, ohne das es andere bemerken, und lebt ein recht normales Leben als durchschnittlicher Highschool-Schüler. Doch sein Leben und Schicksal soll sich ändern, nachdem das Mädchen Nao Tomori vor ihm auftaucht. Durch das Treffen wird das Schicksal aller übersinnlicher Kräfte-Nutzer enthüllt..